多くの場面でウィンチェスター兄弟を助け、時には攻撃してきた天使のカスティエル。
今シーズンではついに力を失って人間になり、ホームレスに身をやつしてしまう。
地獄を閉じて倒れてしまったサムを救うため、ディーンは天使たちに協力を求めるが、戦いは激化していく。
ふたりは、地獄の王と悪魔の騎士の戦い、そして天界を支配する天使と地上に降りた天使との戦いに巻き込まれ…。
彼らは世界の秩序を取り戻せるのか？
第1話 堕ちた天使の居場所
絶望に満ちたディーンは祈りを捧げることで広域手配を流し、天使たちに協力を求める。
その代償として、ディーンは助けてくれた天使に借りをつくるのだった。
第2話 復活の悪魔
アバドン出でる！ ディーンは、インパラのトランクを開け、クラウリーを誘拐したことをサムに明かし、驚かせる。
ついに地獄の王と遭遇しケビンが動揺するが…。
第3話 天使の罠
報復を企む天使たちがカスティエルを追っているとエゼキエルに知らされ、サムとディーンは彼を探し出そうとする。
その頃、ホームレスに扮したカスティエルは街で予想外の体験をする。
第4話 チャーリーとオズの悪い魔女
天使たちが堕ちた時に光を発したテーブルに古代のコンピュータがあることを発見したサムとディーン。
コンピュータを起動させれば天使たちの居場所が分かると想定した2人は…。
第5話 犬になったディーン
サムとディーンが2つの奇妙な殺人事件を調査するなか、1匹の犬が両方の事件を目撃したと判明。
ディーンはその犬との交信を可能にする呪文を試そうとするが…。
第6話 天国から来た殺し屋
秘密基地から追放されたカスティエルは、ガソリンスタンドで仕事を始め、人間としての生活を楽しむようになる。
そして地元の新聞の見出しにある失踪事件が気になり、ディーンに調査の助けを求める。
第7話 バッドボーイズ
ディーンは旧友ソニーから電話を受け、悪霊退治の助けを依頼される。
ディーンは若かりし頃、食料を盗み、ソニーの不良少年保護施設に世話になっていた。
第8話 純潔の誓い
小さな町で起きた連続殺人事件を調査中の保安官ミルズは、サムとディーンに助けを求める。
被害者の4人が同じ教会の”純潔グループ”に関わっていたことを知ったサムとディーンは…。
第9話 エゼキエルの正体
天使の戦いが始まる！ 天使の大虐殺事件の調査現場でサムとディーンは、カスティエルを見つけ驚く。
調査中にカスティエルは囚われ、拷問を受ける。
第10話 失意のディーン
サムの命を救うためにディーンに残された最後のチャンスは、クラウリーに頼ること。ケビンの死に打ちのめされたディーン。
サムを憑依から解放し、ケビンを殺した天使を捜し出して復讐することを誓う
第11話 元始の剣
地獄の王として再び君臨したいクラウリーは、アバドンを殺せる唯一の武器「第一の剣」を探す手伝いをディーンに求める。
ディーンは不本意にも同意し、2人は車での長旅に出かける。
第12話 ガースとの再会
ガースが病院にいると知り、サムとディーンは様子を見に。
ケビンへの罪悪感が拭い去れないディーンは、ガースの失踪の理由を執拗に問い詰めるが、ガースは言い逃れて逃げ去ってしまう。
第13話 過激なダイエット
サムとディーンが調査を始めた最近の殺人事件は、被害者の死体が生前よりも何十キロと軽くなるという奇怪なもの。
魔女があやしいと踏んだウィンチェスター兄弟は…。
第14話 ケビンの頼み
「賢人」のアジトが呪われていることを知り驚くサムとディーンだったが、調査するうち、悪魔が宝を保管する場所にたどり着く。
一方カスティエルは、バーソロミューによって捕えられてしまう。
第15話 ＃シンマン
少女が殺される直前に撮った最後の自写撮り画像の背後には、ゴーストの影が写っていた。
時間を持て余していたディーンとサムはゴーストを探しにワシントンへ向かう。
第16話 剣を追う者たち
ディーンは「第一の剣」を見つけ出すと約束したクラウリーと連絡が取れずに苛立ちを募らせる。
ようやくサムとディーンに連絡してきたクラウリーは…。
第17話 ジョシーの過去
本シリーズに出演しているミーシャ・コリンズの監督デビュー作。
カインの印の後遺症に苦しむディーン。
その間、サムは生真面目な人間たちが凶暴な殺人者に変身していくという事件を耳にする。
第18話 メタフィクション
天国を一人で支配していた神の書記、メタトロンはカスティエルと手を組もうとする。
しかしメタトロンへの怒りが解けないカスティエルがこれを拒否したことで驚くべき計画が動き始める。
第19話 アニー、あるいはアレックス、アン
ミルズ保安官はアレックスという囚人を襲ったヴァンパイアを仕留めた後、サムとディーンを呼び出す。
彼らは、ヴァンパイア一家がアレックスを誘拐し、彼女をおとりにしようとしていることを知る。
第20話 モンスターの街
調査でシカゴに赴いたサムとディーンは、様々なモンスターによるギャング団が人知れず暗黒街を支配していることを知る。
その1つは、変幻自在の一族、そしてもう1つの有力な一家は狼男たち。一方でサムとディーンはシカゴでモンスターに復讐を誓う
第21話 悪魔が仕掛ける罠
メタトロンの天使を捕まえたカスティエルは、サムとディーンに尋問の協力を求める。
ディーンは意欲的に引き受けるが、そのことをサムに気付かれる。
第22話 天国への扉
天使の大虐殺事件後、カスティエルはサムとディーンに協力を求める。
しきりにファーストブレイドを持って行こうとするディーンであったが…。
第23話 奇跡を信じる者たち
ディーンがファーストブレイドの効果を実感する一方で、メタトロンが非人道的な行動を起こす。
メタトロンと対峙するサム、ディーン、カスティエルを待つ衝撃の結末とは！
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